 Fue ordenado sacerdote en 1970 en Sinarcas, Valencia, por el arzobispo José María García Lahiguera. Cursó estudios eclesiásticos en el Seminario Diocesano de Valencia y en la Universidad Pontificia de Salamanca, donde obtuvo el doctorado en Teología. Es también perito en Pastoral Catequética por el Instituto Superior de Pastoral de Madrid. Ha dedicado la mayor parte de su vida a la docencia, habiendo sido profesor de la Facultad de Teología de Salamanca, del Seminario de Madrid y del Instituto Superior de Ciencias Religiosas.
Es fundador y expresidente de la Asociación Española de Catequistas, miembro del Equipo Europeo de Catequesis, coadjutor de la parroquia de San Gerardo de Madrid y director de la revista Teología y Catequesis.
Fue posteriormente nombrado obispo de Ávila el 6 de marzo de 1992; arzobispo de Granada el 10 de diciembre de 1996, donde tomó posesión el 1 de febrero de 1997; y arzobispo de Toledo y primado de España, el 24 de octubre de 2002 por el papa Juan Pablo II, tomando posesión de la sede toledana el 15 de diciembre de 2002.
Durante su pontificado en Toledo, en donde permanececió hasta 2008, fue creado cardenal por el papa Benedicto XVI el 24 de marzo de 2006.
El 9 de diciembre de 2008, el papa Benedicto XVI lo nombra nuevo prefecto de la Sagrada Congregación para el Culto Divino y la Disciplina de los Sacramentos, quedando como administrador apostólico de la Archidiócesis de Toledo hasta la sucesión, como es habitual. Tomó posesión de la prefectura el 11 de diciembre de 2008, en un acto privado, dos días después de anunciarse su nombramiento.1
Tras la renuncia de Benedicto XVI, es uno de los cardenales electores en el Cónclave de 2013, donde pudo entrar en la lista de papables.
El 16 de diciembre de 2013 es confirmado como miembro de la Congregación para los Obispos, mientras que el 15 de enero de 2014 es confirmado como consejero de la Pontificia Comisión para América Latina.
El 28 de agosto de 2014 el papa Francisco lo nombra arzobispo de Valencia, como sucesor de Carlos Osoro, nombrado en las mismas fechas arzobispo de Madrid y, por tanto, sucesor del cardenal Antonio María Rouco Varela. Tomó posesión de la archidiócesis de Valencia el 4 de octubre de 2014, tras su entrada en la diócesis el día anterior por Villargordo del Cabriel, como viene siendo habitual.
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